La Biblioteca reúne más de 100.000 volúmenes, con numerosas primeras ediciones y dedicatorias autógrafas, procedentes de las bibliotecas personales de Luis Cernuda, José Moreno Villa, León Sánchez Cuesta o Francisco Grande Covián, junto a la biblioteca del Museo Pedagógico (1882-1939) y colecciones de las más importantes revistas (literarias y científicas) de la época. Completan estos fondos una selección de obras de referencia especializadas en la historia cultural española, así como una colección de poesía española contemporánea y una mediateca de documentos audiovisuales.

El Archivo, formado por más de 180.000 documentos, contiene los papeles personales de muchos miembros de la generación del 27 y otros protagonistas de la cultura y la ciencia españolas del primer tercio del siglo XX, entre los que se encuentran numerosas cartas, manuscritos, notas autógrafas y abundante documentación gráfica. Junto a ellos, las copias microfilmadas de los archivos de Jorge Guillén, Pedro Salinas y Amado Alonso.

Tanto el Archivo como la Biblioteca son el fruto de una ya larga labor de rescate de numerosos legados que permanecían dispersos y en gran parte inaccesibles para los investigadores, con el objeto de reunirlos y ponerlos al alcance de los investigadores, en un proceso que sigue abierto y promete nuevas incorporaciones.