|  Era el pedagogo esencial para comprender los antecedentes que desembocaron en la creación de la Junta para Ampliación de Estudios (JAE). En 1874 inició los estudios de Filosofía y Letras en la Universidad de Madrid, teniendo como condiscípulos a Clarín, Menéndez Pelayo y Joaquín Costa. En una ocasión, Costa le invitó a asistir a una conferencia dominical de Francisco Giner de los Ríos. «He aquí una fuerza que es necesario explotar», le dijo Costa a Giner al presentarlo. Fue el principio de una afinidad y armonía entre ambos el que les llevaría a la creación de un vasto proyecto educativo y de reforma de la sociedad española, clave de toda nuestra cultura contemporánea.
Cossío fue un viajero incansable desde la creación de la Institución Libre de Enseñanza (ILE) en 1876. Entre noviembre de 1879 y julio de 1880 permaneció en Italia como pensionado en el Colegio de San Clemente de los Españoles de Bolonia. Conoció allí las teorías pedagógicas de Siciliani, que no le acabaron de convencer, y tuvo sus primeros contactos con el movimiento froebeliano, especialmente en un viaje a Nápoles que le permitió conocer a Julia Salis Schwabe. En julio de 1880, sin regresar a España, se trasladó a Bruselas para participar en el Congreso Internacional de Enseñanza que organizaba la Ligue de l’Enseignement belga y fue allí donde hizo un discurso en el que presentó, por primera vez, internacionalmente a la ILE y explicó su sistema de excursiones escolares.
En 1882 ganó la cátedra de Historia de las Bellas Artes de la Escuela de Barcelona, pero enseguida se presentó a las oposiciones a la dirección del Museo Pedagógico, plaza que ganó en diciembre del año siguiente. El organismo pronto se convertiría en el centro de alta cultura pedagógica más importante de España. Para prepararse a esta plaza inició un viaje de cuarenta días en los meses de agosto y septiembre de 1882 por varios países europeos en los que pudo contrastar el valor de la pedagogía practicada por la Institución Libre de Enseñanza: «puedo asegurarle a usted que nadie interpreta hoy en Europa el pensamiento de Froebel como esa institución. Alemania tiene mucho que aprender de ella. Sus ideas no se sueñan siquiera aún por aquí; vendrán también en su día, pero va España muy por delante de nosotros», le dice en Berlín Henriette Breymann, la máxima dirigente del movimiento froebeliano.
En 1883 visitó Portugal acompañado de Giner, donde entró en contacto con varios miembros de la geração de 1870, y en 1884 llegó por primera vez a Londres. En todas estas expediciones estableció una densa red de relaciones que fue afianzando en sus viajes de 1886, 1888 y 1889, para asistir a congresos pedagógicos en los que se reunían los grandes pensadores liberales de la educación de Europa y América.
En 1885 leyó su tesis doctoral sobre el Timeo de Platón, y desde entonces hasta 1892, año en el que se celebró el Congreso Pedagógico Hispano-Portugués-Americano, se sumergió en la actividad del Museo Pedagógico, donde no descuidaba nunca su dedicación a las cuestiones tangibles que la educación planteaba en el día a día. Dirigió en 1887 la primera colonia escolar española, que fue ejemplo para las que después se realizaron en toda España. Su conocimiento de la educación y el haber obtenido en dos ocasiones una plaza como profesor público hizo que fuese nombrado catedrático de Pedagogía Superior en el doctorado de Filosofía y Letras de la Universidad de Madrid en 1904, y ese mismo año realizó un viaje a Estados Unidos.
Por una Real Orden de 1 de diciembre de 1908, la JAE le concedió una pensión para estudiar la organización de los seminarios pedagógicos en Alemania, Inglaterra y Francia. Salió, acompañado de su familia, el 25 de diciembre y permaneció fuera de España durante un año y cinco meses. La mayor parte del tiempo vivió en Berlín, cuyo ambiente cultural pudo conocer muy bien gracias a Julius Meier-Graefe y Leo von König. El libro que había escrito sobre El Greco le abrió todas las puertas: Cassirer lo había leído y cuando fue a visitar a Valerian von Loga, el director del Museo de Berlín, se encontró con que lo tenía encima de la mesa de su despacho. Entre enero y julio de 1910 regresó a Madrid para hacerse cargo del Museo Pedagógico debido a una repentina enfermedad de su subdirector, Ricardo Rubio. La última parte de su pensión la disfrutó en Bruselas y Londres. En la capital belga asistió al III Congreso de Educación Popular que organizaba la Ligue de l’Enseignement, en el que tuvo trato de alta autoridad por parte de la organización. En octubre viajó a Inglaterra, donde visitó escuelas y organismos destinados a la preparación de los maestros, y se entrevistó con los técnicos del Board of Education y del County Council de Londres.
En los años siguientes empezó a pasar su tiempo en la Residencia de Estudiantes, creada en 1910, para charlar con sus amigos y discípulos, como Juan Ramón Jiménez, Castillejo o Santullano, y supervisar las expediciones de maestros que la Junta empezó a organizar a partir de 1911. También solía llevar a algunos de los huéspedes ilustres a visitar Toledo, como fue el caso de Einstein o Howard Carter. Tras la muerte de Giner en 1915, continuó las labores de la Institución Libre de Enseñanza. En 1921 se le nombró consejero de Instrucción Pública, organismo en el que no pudo hacer otra cosa que una labor de honesta minoría, y donde hubo de soportar algunos incidentes verbales con el jesuita Ramón Ruiz Amado, quien nada más entrar como consejero solicitó la disolución de la Junta.
En 1931, ya jubilado de todas sus responsabilidades públicas desde 1929, fue nombrado presidente del Patronato de Misiones Pedagógicas. Dedicó así todos sus esfuerzos en los últimos años de su vida a orientar sus actividades y a hablar con los jóvenes que iban por los pueblos y aldeas, con quienes departió largas horas escuchando sus relatos. Tenía puestas sus esperanzas sobre el futuro de la República en el éxito de las Misiones Pedagógicas cuando falleció en la madrugada del 1 de septiembre de 1935.
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